分子衍生的单位点多相催化剂可以弥合人们对传统均相催化剂和多相催化剂之间的理解和其性能差距，以指导下一代催化剂的合理设计。尽管结构精准的氧化物载体已经取得了令人印象深刻的进展，但关于其他载体的结构复杂性和接枝表面物种的性质研究仍然极具挑战。

　　基于此，美国西北大学Tobin J. Marks，Yosi Kratish，Michael J. Bedzyk，George C. Schatz报道了采用X射线光电子能谱(XPS)、DRIFTS、粉末X射线衍射、N2物理吸附、NH3-TPD、水接触角、活性中心中毒实验、Mo EXAFS、模型化合物单晶X射线衍射、密度泛函理论（DFT）和催化性能测试等手段揭示了锚固到还原氧化石墨烯（rGO/MoO2）上的单位点Mo(=O)2物种。
本文要点：1）NH3-TPD表明，锚定的MoO2部分不是强酸性的，而Mo 3d5/2 XPS确定了MoO2的氧化态为Mo(VI)，XRD显示MoO2接枝的RGO周期性变化不大。接触角分析表明，MoO2接枝消耗了rGO表面的极性基团，得到了更疏水的表面。此外，通过DRIFTS在959和927 cm−1处观测到了Mo=O的实验振动频率，用EXAFS测得Mo−O和Mo−O的键长分别为1.6 9(3)和1.90(3)Å，这些实验数据与密度泛函计算结果以及模型化合物单晶衍射数据吻合较好，因此提供了对单位点碳/钼催化剂结构的详细理解。2）催化性能测试结果显示，rGO/MoO2催化剂的活性也高于已报道的AC/MoO2催化剂，还原羰基偶联的TOF接近1.81×103h−1。此外，RGO/MoO2是一种环境友好的催化剂，可多次回收，69±2%的Mo位点具有催化活性。
　　总体而言，rGO/MoO2是一种结构清晰、用途广泛的单位点Mo(VI)多相催化体系。

Yiqi Liu, et al, Synthesis and Structure−Activity Characterization of a Single-Site MoO2 Catalytic Center Anchored on Reduced Graphene Oxide, J. Am. Chem. Soc., 2021DOI: 10.1021/jacs.1c07236https://doi.org/10.1021/jacs.1c07236

文章来源：公众号【纳米人】

氧化石墨烯：

氧化石墨烯(graphene oxide )是石墨烯的氧化物，一般用GO表示，其颜色为棕黄色，市面上常见的产品有粉末状、片状以及溶液状的。因经氧化后，其上含氧官能团增多而使性质较石墨烯更加活泼，可经由各种与含氧官能团的反应而改善本身性质。

氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物，氧化石墨烯是单一的原子层，可以随时在横向尺寸上扩展到数十微米。因此，其结构跨越了一般化学和材料科学的典型尺度。氧化石墨烯可视为一种非传统型态的软性材料，具有聚合物、胶体、薄膜，以及两性分子的特性。氧化石墨烯长久以来被视为亲水性物质，因为其在水中具有优越的分散性，但是，相关实验结果显示，氧化石墨烯实际上具有两亲性，从石墨烯薄片边缘到中央呈现亲水至疏水的性质分布。因此，氧化石墨烯可如同界面活性剂一般存在界面，并降低界面间的能量。其亲水性被广泛认知。