江苏大学《Langmuir》：氧化石墨烯气凝胶泡沫构建的用于锂电池的全固态电解质膜

1成果简介 

　　随着电动汽车及产品的发展，固态电解质锂金属电池已展现出广阔的应用前景。然而，锂的不均匀沉积、低离子电导率、窄电化学窗口和高界面阻抗限制了固态电池的安全性和性能。本文，江苏大学 丁建宁 教授、Ningyi Yuan等研究人员在《Langmuir 》期刊发表名为“Graphene Oxide Aerogel Foam Constructed All-Solid Electrolyte Membranes for Lithium Batteries”的论文，研究开发了一种基于石墨烯用聚环氧乙烷 (GSPE) 填充的氧化物气凝胶框架。由此产生的均匀而有弹性的骨架结构形成了连续的锂离子吸附区，在保证界面处离子电流分布均匀的同时获得了较高的离子电导率，有效防止了锂的不均匀沉积，从而大大提高了电池的稳定性。综合电化学分析表明，GSPE在50 °C时的离子电导率为4.12×10–4Scm–1 。组装的LiFePO4 (LFP) |GSPE| 锂电池在0.1C下可稳定循环100次以上，对称锂电池在0.1mA cm-2下可连续电镀-剥离600小时以上. 利用碳气凝胶结构实现锂离子均匀沉积的方法为全固态电池探索了一个新的可能研究方向。

2图文导读  

图1. GSPE电解液制备过程示意图。

图2. (a,b) 纯PEO电解质表面形态。(c,d) 含有 10% GO 的电解质形态。（e，f）未填充的 PEO 电解质的 GO 网络形态。(g,h) GSPE 的剖面图。

图3. (a) 锂离子在PEO晶体区迁移的示意图。(b) 锂离子在PEO非晶区迁移的示意图。(c) 不同GO内容的Arrhenius图。(d)在20、30、40 和 50 °C 下GSPE与10% GO EIS图。(e) GSPE 在第 1 天、第 15 天、第 30 天和第 45 天的 EIS 图。

图4. (a) GSPE 的稳态极化曲线，插图为极化前后的 EIS 图。(b) GSPE 的线性扫描曲线。

图5. (a-c) 用商业电解质、纯 PEO 基和 GSPE 基电池组装的电池电镀锂和沉积后负极的表面形貌。(d) 基于纯 PEO 和 GSPE 锂电镀剥离曲线的对称电池。

图6. (a,b) GSPE 和 PEO 电池在 50 和 25 °C 下的循环性能。(c,d) GSPE 和 PEO 电池在 50 和 25°C 下的倍率性能。

3小结 

　　这种多维网络结构的设计思路不仅对固体电解质具有重要意义，而且在具有高能量密度和安全性能要求的下一代锂电池中具有广阔的应用前景。

文献：

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.1c03432

信息来源：公众号【材料分析与应用】

氧化石墨烯：

氧化石墨烯(graphene oxide )是石墨烯的氧化物，一般用GO表示，其颜色为棕黄色，市面上常见的产品有粉末状、片状以及溶液状的。因经氧化后，其上含氧官能团增多而使性质较石墨烯更加活泼，可经由各种与含氧官能团的反应而改善本身性质。

氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物，氧化石墨烯是单一的原子层，可以随时在横向尺寸上扩展到数十微米。因此，其结构跨越了一般化学和材料科学的典型尺度。氧化石墨烯可视为一种非传统型态的软性材料，具有聚合物、胶体、薄膜，以及两性分子的特性。氧化石墨烯长久以来被视为亲水性物质，因为其在水中具有优越的分散性，但是，相关实验结果显示，氧化石墨烯实际上具有两亲性，从石墨烯薄片边缘到中央呈现亲水至疏水的性质分布。因此，氧化石墨烯可如同界面活性剂一般存在界面，并降低界面间的能量。其亲水性被广泛认知。