2024年6月28日，Phys. Rev. Lett.在线发表了意大利CNR-ISM研究所P. M. Sheverdyaeva课题组的研究论文，题目为《Spin-Dependent ππ* Gap in Graphene on a Magnetic Substrate》。

石墨烯由于其大的自旋输运相干长度和特殊的能带结构，特别是对于无质量的狄拉克锥和几乎平坦的范霍夫奇点（VHSs），是一种非常有前途的自旋电子学应用材料。尽管石墨烯是一种非磁性材料，但它可以通过与磁性材料接触的近邻效应获得自旋极化。然而，在过渡金属Fe、Co和Ni上，与3d态的相互作用强烈地改变了ππ*态，形成了复杂的杂化能带并失去了其线性特性。

自旋电子学的目标之一是将石墨烯转化为自旋导体，找到几乎保持石墨烯电子性质不变的支撑磁性材料。去除自旋简并可以将石墨烯变成自旋场效应晶体管、自旋阀或自旋转移矩器件。反过来，自旋极化的范霍夫奇点可能导致非常规超导性、量子相和绝缘拓扑态。

在此研究中，通过角分辨和自旋分辨的光电子能谱（ARPES和spin-ARPES）以及密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了石墨烯/Eu/Ni(111)的电子和磁性。由于Eu插层，石墨烯与Ni解耦，其ππ*态在K点附近恢复了线性色散。与Eu 4f态的相互作用消除了狄拉克点附近的自旋简并，并在π和π*带之间产生了一个较大的自旋依赖带隙。大的Eu诱导n掺杂导致在费米能级处出现自旋极化的范霍夫奇点和明显的准粒子能带。在带隙附近，计算表明存在大的Berry曲率，证实了能带的拓扑性质。穿过带隙的有限Berry曲率和时间反演对称性破缺允许在该体系中出现量子反常霍尔效应。

图1 (a) 石墨烯/Eu/Ni(111)沿主要高对称方向的自旋分辨DFT能带结构；(b) (1×1)石墨烯/Ni(111)和(√3×√3)R30°超结构的表面布里渊区示意图；(c-d) 沿ΓK和p(ΓK)计算的能带放大图

图2 (a-d) 石墨烯/Eu/Ni(111)的自旋积分ARPES图；(e) 从(b)图中提取的EDC光谱；(f, h) k_x=−0.8 Å⁻¹和k_x=0 Å⁻¹时的少数自旋和多数自旋EDCs；(g, i)与(f, h)所示光谱对应的自旋极化

图3 (a-b) 石墨烯/Eu/Ni(111)的实验费米面(hv=50 eV)；(c) 沿KM方向的ARPES图(hv=40 eV)；(d) 在(a)和(c)中黑色虚线所示的点处垂直于ΓK方向切割(hv=75 eV)；(e-f) 沿ΓK和p(ΓK)的ARPES光谱显示PB附近的扩大；(g-h) 沿着与(c)和(d)相同的切口的ARPES谱函数的理论模拟

图4 Berry曲率计算

【论文链接】

Sheverdyaeva, P.M., Bihlmayer, G., Cappelluti, E. et al. Spin-Dependent ππ* Gap in Graphene on a Magnetic Substrate. Phys. Rev. Lett., 2024, 132, 266401. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.132.266401

【其他相关文献】

[1] Varykhalov, A., Sánchez-Barriga, J., Shikin, A.M. et al. Electronic and magnetic properties of quasifreestanding graphene on Ni. Phys. Rev. Lett., 2008, 101, 157601. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.101.157601[2] McChesney, J.L., Bostwick, A., Ohta, T. et al. Extended van Hove singularity and superconducting instability in doped graphene. Phys. Rev. Lett., 2010, 104, 136803. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.104.136803

信息来源：科研任我行

氧化石墨烯：

氧化石墨烯(graphene oxide )是石墨烯的氧化物，一般用GO表示，其颜色为棕黄色，市面上常见的产品有粉末状、片状以及溶液状的。因经氧化后，其上含氧官能团增多而使性质较石墨烯更加活泼，可经由各种与含氧官能团的反应而改善本身性质。

氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物，氧化石墨烯是单一的原子层，可以随时在横向尺寸上扩展到数十微米。因此，其结构跨越了一般化学和材料科学的典型尺度。氧化石墨烯可视为一种非传统型态的软性材料，具有聚合物、胶体、薄膜，以及两性分子的特性。氧化石墨烯长久以来被视为亲水性物质，因为其在水中具有优越的分散性，但是，相关实验结果显示，氧化石墨烯实际上具有两亲性，从石墨烯薄片边缘到中央呈现亲水至疏水的性质分布。因此，氧化石墨烯可如同界面活性剂一般存在界面，并降低界面间的能量。其亲水性被广泛认知。